Навигация
ПРИРОДА И ВЕРОЯТНОСТЬ ЭФФЕКТА МЕССБАУЭРА
34070
знаков
0
таблиц
4
изображения
1.2 ПРИРОДА И ВЕРОЯТНОСТЬ ЭФФЕКТА МЕССБАУЭРА
Качественно суть обнаруженного явления может быть объяснена на основе модели Эйнштейна, согласно которой кристалл, содержащий N атомов, представляется набором 3N гармонических осцилляторов, имеющих одинаковую частоту 
. Состояние твердого тела задается квантовыми числами 
(i=1, 2,…, 3N) и соответствующими энергиям осцилляторов 
. Когда атом закреплен в кристалле и энергия отдачи меньше энергии, необходимой для его выбивания из узла решетки, энергия и импульс отдачи делятся между возбуждаемыми фотонами (колебаниями решетки) и кристаллом, как единой квантовой системой. Энергия, которой γ-квант обменивается с фотонами, может принимать лишь дискретные значения: 
…
Каждому из этих процессов соответствует вероятность: ƒ
, ƒ
, ƒ
, ƒ
, ƒ
… Следовательно, существует вполне определенная вероятность ƒ = ƒ процессов, происходящих без изменения энергии колебаний решетки. Энергия же отдачи кристалла как целого при этом ничтожно мала (
, p – импульс γ-кванта, M – масса всего кристалла). Таким образом, с указанной вероятностью должно наблюдаться бесфонное и безотдачное излучение или поглощение γ-квантов ядрами атомов.
Эффектом Мессбауэра называется явление ядерного резонансного поглощение γ-квантов, когда потери энергии на отдачу и на возбуждение фотонов (как при испускании, так и при поглощении) по по отмеченным причинам отсутствуют.
Вероятности ƒ = ƒ
и ƒ´ = 
называют вероятностями бесфонного и безотдачного испускания и поглощения γ-квантов (источником и поглотителем), или, по сложившейся терминологии, также вероятностями эффекта Мессбауэра. В общем случае ƒ и ƒ´ различны. Вероятность эффекта Мессбауэра особенно велика при T = 0 K. Для поглощающего ядра 
Fe в металлическом железе вблизи нуля Кельвина ƒ´ ≈ 0,92.
В экспериментах по эффекту Мессбауэра измеряются не сами по себе линии испускания (или поглощения), а кривые резонансного поглощения (суть мессбауэровские спектры, см. ниже соотношения (1.3) – (1.5)). Уникальные применения метода ядерного гамма-резонанса в химии и физике твердого тела обусловлены тем, что ширина составляющих мессбауэровский спектр индивидуальных резонансных линий меньше энергий магнитного и электрического взаимодействий ядра с окружающими его электронами. Эффект Мессбауэра – эффективный метод исследования широкого круга явлений, влияющих на эти взаимодействия.
Простейшая схема наблюдения эффекта Мессбауэра в геометрии пропускания включает источник, поглотитель (тонкий образец исследуемого материала) и детектор γ-лучей (рис. 1.2; см. также).
Рис. 1.2. Схема мессбауэровского эксперимента: 1– электродинамический вибратор, задающий различные значения скорости 
источника; 2 – мессбауэровский источник (например, 
Co); 3 – поглотитель, содержащий ядра мессбауэровского изотопа (Fe); 4 – детектор прошедших через поглотитель γ-квантов (обычно пропорциональный счетчик или фотоэлектронный умножитель.
Источник γ-лучей должен обладать определенными свойствами: иметь большой период полураспада материнского ядра (в случае распада которого рождается ядро резонансного изотопа в возбужденном состоянии), энергия мессбауэровского перехода должна быть относительно малой (чтобы энергия отдачи не превысила энергию, необходимую для смещения атома и узла кристаллической решетки), линия излучения – узкой (это обеспечивает высокое разрешение) и вероятность бесфонного излучения – большой. Для мессбауэровской спектроскопии сплавов железа этим требованиям материнский для изотопа 
Fe изотоп Co с периодом полураспада 270 дней. Обычно применяют источники активностью 1 ÷ 100 мКи.
Источник γ-квантов чаще всего получают введением мессбауэровского изотопа в металлическую матрицу посредством диффузионного отжига. Материал матрицы должен иметь кубическую решетку (чтобы исключить квадрупольное расщепление линии) и быть диа- или парамагнитным (исключается магнитное расщепление ядерных уровней). Эффекты сверхтонкого расщепления линий рассмотрены в § 1.3.
В качестве поглотителей используют тонкие (0<С
≤6) образцы (см. ниже соотношения (1.4), (1.5)) в виде фольги или порошков. При определении необходимой толщины образца нужно учитывать не только содержание в материале мессбауэровского изотопа, но и вероятность эффекта Мессбауэра. Для чистого железа оптимальная толщина ~20 мкм, т.е. около 0,16 мг/см² изотопа Fe. Оптимальная толщина является результатом компромисса между необходимостью работать с тонким поглотителем и иметь высокий эффект поглощения.
Для регистрации γ-квантов, прошедших через образец, наиболее широко применяются сцинтилляционные и пропорциональные счетчики.
Получение спектра резонансного поглощения (или мессбауэровского спектра) предполагает изменение условий резонанса, для чего необходимо модулировать энергию γ-квантов. Применяющийся в настоящее время метод модуляции основан на эффекте Доплера (чаще всего задают движение источника γ-квантов относительно поглотителя).
Энергия γ-кванта за счет эффекта Доплера изменяется на величину
∆E = 
, (1.2)
где 
– абсолютное значение скорости движения источника относительно поглотителя; с – скорость света в вакууме; 
– угол между направлением движения источника и направление испускания γ-квантов.
Поскольку в эксперименте угол принимает только 2 значения =0 и 
, то ∆E =
(положительный знак соответствует сближению, а отрицательный – удалению источника от поглотителя).
В отсутствие резонанса, например, когда в поглотителе отсутствует ядро резонансного изотопа или когда доплеровская скорость очень велика (
, что соответствует разрушению резонанса из-за слишком большого изменения энергии γ-кванта), максимальная часть излучения, испущенного в направлении поглотителя, попадает в расположенный за ним детектор. Сигнал от детектора усиливается, и импульсы от отдельных γ-квантов регистрируются анализатором. Обычно регистрируют число γ-квантов за одинаковые промежутки времени при различных . В случае резонанса γ-кванты поглощаются и переизлучаются поглотителем в произвольных направлениях (см. рис. 1.2). Доля излучения, попадающего в детектор, при этом уменьшается.
В мессбауэровском эксперименте исследуется зависимость интенсивности прошедшего через поглотитель излучения (числа зарегистрированных детектором импульсов) от относительной скорости источника . Эффект поглощения определяется отношением
, (1.3)
где 
– число γ-квантов, зарегистрированных детектором за определенное время при значении доплеровской скорости (в эксперименте используют дискретный набор скоростей 
); 
– то же при , когда резонансное поглощение отсутствует. Зависимости и 
задают вид кривой резонансного поглощения сплавов и соединений железа, лежат в пределах ±10 мм/с.
Величину резонансного эффекта можно представить в следующем виде [5]:
, (1.4)
где 
(
– доплеровская скорость, с – скорость света в вакууме); 
– доля резонансных γ-кванов в излучении источника; x = 2(
)/
– вероятности испускания и поглощения γ-квантов без отдачи; 
– сечение поглощения при точном резонансе (ядерная постоянная для данного мессбауэровского изотопа); n – число атомов изотопа на 1 см² поглотителя.
Не зависящая от энергии величина 
в показателе экспоненты (1.4) определяет эффективную толщину поглотителя для резонансных (кривых) квантов. Если самопоглощение в источнике отсутствует, то для 0<С≤6 (такой поглотитель называется тонким) мессбауэровский спектр может быть аппроксимирован кривой Лоренца:
, (1.5)
где 
, 
. Выражение (1.5) можно получить из формулы (1.1), если взять в подынтегральном выражении 2 первых члена разложения экспоненты в ряд по степеням С.
Вероятность эффекта Мессбауэра определяется фононным спектром кристаллов. В дебаевском приближении эта вероятность задается выражением [6].
, (1.6)
где 
– фактор Дебая-Валлера:
, (1.7)
В области низких температур (
) вероятность 
достигает значений, близких к единице, а в области высоких (
) она очень мала. Из выражения (1.7) следует, что при прочих равных условиях вероятность бесфонного поглощения и излучения больше в кристаллах с высокой температурой Дебая. Последняя определяет жесткость межатомной связи.
Классическая теория эффекта Мессбауэра позволяет дать простую и наглядную интерпретацию фактора Дебая-Валлера [1.7]:
, (1.8)
где 
– средний квадрат амплитуды колебаний ядра в направлении излучения γ-кванта, 
– длина его волны.
Из выражений (1.7) и (1.8) ясно, что вероятность эффекта определяется спектром упругих колебаний атомов в решетке кристалла. Мессбауэровская линия интенсивна, если амплитуда колебаний атомов невелика по сравнению с длиной волны γ-квантов, т.е. при низких температурах. В этом случае спектр излучения и поглощения состоит из узкой резонансной линии (бесфонные процессы) и широкой компоненты, обусловленной изменением колебательных состояний решетки при излучении и поглощении γ-квантов (ширина последней на шесть порядков больше ширины резонансной линии).
Анизотропия межатомной связи в решетке обусловливает анизотропию амплитуды колебаний атомов и, следовательно, различную вероятность бесфонного поглощения в различных кристаллографических направлениях. Для монокристаллов, таким образом могут быть измерены не только усредненные, но и угловые зависимости 
и и получены оценки соответствующих силовых констант.
В приближении тонкого поглотителя вероятность бесфонных переходов пропорциональна площади под кривой резонансного поглощения, которая может быть вычислена по формуле
. (1.9)
Ядерный гамма-резонанс может быть использован для изучения колебательных свойств решетки твердого тела или примесных атомов в этой решетке. Наиболее удобным экспериментальным параметром в этом случае является площадь спектра S, так как она является интегральной характеристикой и не зависит от формы спектра испускания резонансных квантов и самопоглощения в источнике. Эта площадь сохраняется при расщеплении спектра на несколько компонент в результате сверхтонких взаимодействий. Вероятность эффекта Мессбауэра может быть определена также из измерений температурного (релятивистского) сдвига мессбауэровского спектр, обусловленного эффектом Доплера второго порядка.
Похожие работы
... окисления +2. Железо образует достаточно большое количество комплексных соединений. Наиболее характерным для железа (II) и железа (III) является координационное число (КЧ) = 6 (реже 4 и 5). Способность к комплексообразованию более характерна для железа в С/О = +3. Рассмотрим некоторые комплексы железа и методы их получения. 1.3.1 Гексацианоферраты(II, III) Для железа (II) очень устойчивы ...
... 2). Значения и определяются условиями синтеза. Поэтому результат твердотельной топохимической реакции зависит от рабочей температуры продолжительности спекания и предыстории образца. 4.2 Магнитные свойства наносистемы оксидов железа Изменение межкластерного взаимодействия от "слабого" к "сильному" приводит к изменению магнитных свойств наносистемы. Эти изменения исследовались методом ...
... программирование микроконтроллера, как инструмента накопления данных и управления ресурсами, с учётом необходимой и достаточной степени доступа к конечной аппаратуре. Модуль накопления для задач многомерной мессбауэровской спектрометрии спроектирован с учётом следующих условий: - Синхронизация накопителя с системой доплеровской модуляции осуществляется внешними тактовыми импульсами “старт” и ...
... и, конечно же, за многими другими, которые будут получены, — будущее. В этом направлении и работают многие НИИ и исследователи. Аспекты поиска новых лекарств, изыскание новых лекарственных веществ состоит из трех основных этапов: химический синтез, установление фармакологической активности и безвредности (токсичности). Такая стратегия поиска с большой затратой времени, реактивов, животных, труда ...
0 комментариев